近日，我院應用化學研究所石勁松副研究員團隊在《Chemical Engineering Journal》發表了題為“Design and fabrication of hierarchically porous carbon frameworks with Fe2O3 cubes as hard template for CO2 adsorption”的研究論文（Chem. Eng. J. 389 (2020) 124459）?！禖hemical Engineering Journal》（影響因子10.652）是化工領域的頂級期刊，該論文的發表又一次實現了我院科研人員發表學術論文影響因子10以上的突破。

 石勁松副研究員團隊主要從事多孔碳材料、稀土催化材料的研究開發，包括多孔碳材料的合成以及應用、碳與稀土氧化物等的復合材料合成制備與催化應用等。多孔碳材料為應用最為廣泛的吸附劑材料之一，具有比表面積大、熱穩定性與化學穩定性好、成本低廉、表面易于改性等優點，而合成具有多級孔道結構的氮摻雜碳材料對于CO2吸附研究具有重要意義。針對所使用碳源性質的不同，碳材料的氮摻雜可通過不同方法來實現。我們發現使用含氮鉀鹽作為碳源，通過一步高溫碳化反應可直接制備高比表面積多孔碳材料（J. CO2 Util. 39 (2020) 101164，影響因子5.993）；而對于不含氮的碳源，可以通過高溫下碳與含氮化合物例如硝酸鹽（Energy Fuels 34 (2020) 6069?6076，影響因子3.421）、尿素（Energy 187 (2019) 115936，影響因子6.082）等之間的化學反應，同樣可以合成氮摻雜碳材料。多級孔道的形成則一般需要同時依賴兩種不同的方法。例如利用木質素磺酸鈉在高溫下的自活化作用，同時在NaCl模板的輔助下，成功制備了具有微孔-介孔結構的N/S共摻雜多孔碳材料（ACS Sustainable Chem. Eng. 7 (2019) 19513?19521，影響因子7.632）。但是，通過以上不同方法制備的碳材料多孔結構都不具備有序性。

（a-c）Fe2O3模板，（d-i）所制備碳材料的形貌與結構特征

 為了合成具有有序多孔結構特征的碳材料，研究人員先合成了具有立方體形貌特征的Fe2O3作為硬模板（如圖1）。使用酚醛樹脂作為碳源，經過與模板的混合、干燥、NaOH活化等處理后，成功制備了具有微孔-介孔-大孔復合結構的多孔碳材料。合成過程中的不同參數例如碳源/模板加入比、活化劑使用量、活化溫度與時間等都對碳材料結構有重要影響。此外，在活化過程中加入尿素還可以制備具有相同結構特征的氮摻雜碳材料。

 對以上不同碳材料CO2吸附測試的實驗結果表明，在1bar壓力條件下，盡管氮摻雜對吸附性能有一定的正面影響，但是極微孔孔容對吸附結果具有更為決定性的作用。而在20bar壓力條件下，介孔同樣也起到重要的作用，吸附量取決于碳材料整體的比表面積與孔容量（圖2），同時氮摻雜在高壓下對吸附量的影響幾乎可以忽略。經過對實驗測試結果以及文獻報道結果的對比與整理，發現高壓下的CO2吸附量與碳材料比表面積呈現出接近線性的相關性。

所合成不同碳材料的CO2吸附性能測試結果

 該項研究工作主要得到了國家自然科學基金青年基金（21805120）的支持。

相關論文網頁鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.jcou.2020.101164

https://dx.doi.org/10.1021/acs.energyfuels.0c00305

https://doi.org/10.1016/j.energy.2019.115936

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.9b04574

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124459